Az Erdélyi Fejedelemség egyik virágkora a Rákócziak időszaka volt. A felső-magyarországi régióban a 16. század végén kiemelkedő Rákóczi Zsigmond alapozta meg a család befolyását, majd I. Rákóczi György az erdélyi fejedelmek közül is kiemelkedő politikai szerephez jutott a harmincéves háború időszakában. Fia, II. Rákóczi György a lengyel trónra is pályázott, sikertelenül. A feleségek, Lorántffy Zsuzsanna és Báthori Zsófia szintén fontos politikai szereplőkké váltak. A gyűjtemény a család magánlevelezését éppen úgy tartalmazza, mint politikai ügyekben és a Rákócziak nem kicsiny birtokainak gazdálkodása ügyeiben keletkezett leveleket.
Legnagyobb bőségben a két erdélyi fejedelem, I. és II. György iratai találhatók itt, továbbá I. Rákóczi György apja Zsigmond fejedelem, az utóbbi fiai Zsigmond, Pál (országbíró) és ezek unokatestvére Lajos (hajdúgenerális, alsó-magyarországi főkapitány), János (Bethlen Gábor kincstartója), László (Sáros megyei főispán a XVII. század közepén), végül I. és II. Rákóczi Ferenc, valamint az ő feleségeik és nővéreik iratai, familiárisaik (Debreczeni Tamás, Klobusiczky András és mások) és fejedelmi elődeik rájuk szállott irataival, illetve császárhű uraknak a hadjáratok során lefoglalt iratanyagával, valamint a Rákóczi-birtokok kincstári kezelése során keletkezett vagy levéltári rendezés során ideillesztett darabokkal. Legnagyobb részük levél.
Az egykori Rákóczi-levéltár töredékei találhatók még a kamarai archivum különféle gyűjteményeiben (Neo-regestrata Acta: E 148, Urbaria et Conscriptiones: E 156, Missiles: E 204, Lymbus: E 211, Acta publica: E 142), nem különben a Thököly- és Rákóczi-szabadságharcok levéltáraiban.
Tárgyuk: erdélyi kül- és belpolitika, egyházpolitika, hadiesemények, kurucmozgalmak, hadseregszervezés és ellátás, közigazgatás, gazdaságpolitika, jogbiztosítás, birtokigazgatás (főként Zemplén, Sáros megyei, továbbá más felvidéki és erdélyi birtokokon), oktatás és tudomány, családi élet.
A "Levelek" sorozata (benne utasításokkal, kérvényekkel és a vagyonvédelmi tevékenység, valamint a gazdasági ügyintézés szépszámú irattermékével stb.) időrendben áll, a végén időrendben külön a két Rákóczi György külföldi összeköttetéseinek iratai.
Az anyag többi részét irattípusokra, illetve az iratok tematikájára alapozott tételek szerint és azokon belül időrendben csoportosították. A fond végén jogbiztosító iratok másolati könyvei illetve lajstromai állnak (az utóbbiak közt különféle kamarai iratsorozatok erdélyi vonatkozásairól készült kivonatok). A lajstromoknak csak egy-egy sorozaton belül van időrendje. Egyik másolati könyv végén az iratok tárgyát is feltüntető család- és helynévmutató áll. A lajstromok egy részéhez családnévmutató, más részéhez csupán nyers, nem betűrendes helynévmutató szolgál. Sok lajstromfüzet elején iratjegyzék található.
